Après deux 45 tours en 1985 - On est tous des imbéciles et Plus grandir - qui ne remportent pas le succès escompté, suit son premier album, Cendres de lune en 1986. C'est le titre Libertine, appuyé par un vidéoclip inspiré de Barry Lyndon dans lequel elle apparaît nue, qui lui offre ses lettres de noblesse. C'est à cette occasion qu'elle adopte les cheveux roux, qui contribuent à la démarquer des chanteuses de l'époque. Libertine est un gros succès, Mylène Farmer entre pour la première fois au nouveau Top 50, système qu'elle a alors tendance à critiquer pour son caractère trop industriel
Elle enchaîne les tubes entre 1986 et 1992 avec notamment Tristana, Pourvu qu'elles soient douces, Sans contrefaçon, Je t'aime mélancolie, Regrets ou encore Désenchantée, extraits des albums Cendres de lune, Ainsi soit je... (1988) et L'Autre... (1991), ces deux derniers avoisinant chacun les deux millions d'exemplaires vendus[6]. Son image et ses ventes record la transforment en véritable phénomène de société : le "Livre Guiness des Records" lui accorde une pleine page, Pourvu qu'elles soient douces s'arrache à 100 000 exemplaires par semaine, elle devient la première femme à recevoir un Disque de diamant, et multiplie les récompenses : Victoires de la Musique (Artiste de l'année 1988), World Music Awards (Meilleure artiste française)...
Son premier concert en mai 1989, conçu par Laurent Boutonnat, offre un « show à l'américaine » chorégraphié, concept jusque-là peu utilisé par des artistes français. Après une semaine au Palais des Sports et une cinquantaine de dates francophones, elle termine sa tournée par deux soirées au Palais Omnisports de Paris-Bercy, présentées dans le CD et la vidéo En concert.




